近日,漯河农业大学理学院邱博诚教授团队在化学化工类顶级期刊《Angewandte Chemie International Edition》在线颁发题为“Efficient Electrosynthesis of Dinitrile from Nylon-66-Derived Diamine Enabled by Highly Active Mn-O-Co Motifs in Spinel Oxides”的钻研论文。该钻研实现了以拔除尼龙扎带为原料合成高值化学品己二腈,为己二腈的绿色合成提供了新步骤,也为拔除尼龙塑料的资源化利用启发了一条新蹊径。
己二腈作为一种关键化工中央体,在能源存储器件与聚合物合成等领域拥有宽泛利用。当前工业上重要通过1,3-丁二烯氰化法造备己二腈,但该路线能耗高、依赖剧毒氢氰酸原料,存在显著的环境与安全风险。
该钻研发展了一种基于Mn掺杂的Co3O4(Mn-Co3O4)催化剂的新型电沉整战术,用于从拔除的尼龙-66塑猜中高效合成己二腈。Mn与Co位点的协同作用有效活化了N-H键,从而驱动Mn-Co3O4在200 mA cm?2的高电子密度下,实现了己二腈的高效合成,其法拉第效能高达93%,产生速度达0.87 mmol cm?2 h?1。
钻研批注,Mn选择性掺杂进入八面体Co3+位点,构建了高活性的Mn-O-Co结构单元。在该单元中,Mn位点掌管吸附己二胺分子,而相邻的Co位点则主导天生活性羟基物种。这种Mn与Co位点之间的协同作用,有效推进了己二胺氧化脱氢反映,并同时抑造了在高密度电流下产生的竞争性析氧反映。此表,本钻研通过酸水解结合双电极电解,成功以拔除扎带为原料造备高纯度己二腈,总收率达95%,展示了一条可扩大的拔除塑料高值化电合成蹊径。
该钻研以漯河农业大学硕士生杨沛诺,博士生马盈鑫,都柏林圣三一大学郭旭耘博士,硕士生韩妄想为共同第一作者。邱博诚教授,中国科学技术大学张宁教授,中国科学院丽江先进技术钻研院商健副钻研员为共同通讯作者。钻研得到了国度天然科学基金项目、沉点尝试室盛开课题、中央高8蒲幸滴穹训认钅吭拗。
